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Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 14525 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Kagome-Metalle sind ein spannender Spielplatz für die Erforschung neuartiger Phänomene an der Schnittstelle von Topologie, Elektronenkorrelationen und Magnetismus. Insbesondere die Familie der FeSn-basierten Kagome-Magnete erregte aufgrund der Einfachheit der geschichteten Kristallstruktur und der abstimmbaren topologischen elektronischen Bandstruktur große Aufmerksamkeit. Trotz erheblicher Fortschritte beim Verständnis ihrer Masseneigenschaften müssen die elektronischen und magnetischen Oberflächenstrukturen vieler dieser Systeme noch vollständig erforscht werden. In dieser Arbeit konzentrieren wir uns auf ein prototypisches Kagome-Metall FeSn. Mithilfe einer Kombination aus spingemittelter und spinpolarisierter Rastertunnelmikroskopie liefern wir die erste Visualisierung der antiferromagnetischen Schichtstruktur auf der Oberfläche von FeSn im atomaren Maßstab. Im Gegensatz zur feldabstimmbaren elektronischen Struktur des Cousinmaterials Fe3Sn2, das ein Ferromagnet ist, stellen wir fest, dass die elektronische Zustandsdichte von FeSn robust gegenüber der Anwendung eines externen Magnetfelds ist. Interessanterweise weist FeSn trotz der feldunempfindlichen elektronischen Bandstruktur gebundene Zustände auf, die an spezifische Verunreinigungen mit großen effektiven Momenten gebunden sind, die stark an das Magnetfeld koppeln. Unsere Experimente liefern mikroskopische Erkenntnisse, die für die theoretische Modellierung von FeSn notwendig sind, und dienen als Ausgangspunkt für spinpolarisierte Messungen topologischer Magnete im Allgemeinen.

Quantenmaterialien, die aus Atomen bestehen, die auf einem Gitter eckenverknüpfter Dreiecke (Kagome-Gitter) angeordnet sind, sind eine vielseitige Plattform zur Erforschung elektronischer Phänomene an der Schnittstelle von Bandtopologie und elektronischen Korrelationen1,2,3,4,5,6,7,8, 9. Während die anfängliche Aufregung hinter diesen Systemen von der Möglichkeit herrührte, Spin-Flüssigkeitsphasen zu realisieren,1,10 zeigten neuere Experimente eine Reihe anderer neuartiger elektronischer Phasen, die auf einem Kagome-Gitter bei Vorhandensein einer Spin-Bahn-Kopplung und einer nicht trivialen Berry-Krümmung entstehen können und/oder Magnetismus. Dazu gehören beispielsweise topologische Flachbänder11,12, Chern-Magnetphase13, Weyl-Halbmetallphase und Fermi-Bögen14,15 sowie verschiedene Dichtewellen16,17,18,19,20,21.

Bei der Suche nach exotischen elektronischen Phänomenen war die Familie der FexSny-Kagome-Magnete von besonderem Interesse22,23,24,25,26,27,28,29,30,31. Materialien dieser Familie zeichnen sich durch die prototypische elektronische Bandstruktur aus, die mit dem Kagome-Gitter verbunden ist und aus Dirac-Kegeln an der Grenze der Brillouin-Zone und einem dispersionslosen flachen Band besteht24,25,27,28,30. Diese Systeme weisen eine geschichtete Kristallstruktur auf, die aus verschiedenen Sequenzen von Fe3Sn-Kagome-Schichten und wabenförmigen Sn-Schichten besteht, die entlang der c-Achse gestapelt sind. Diese Stapelreihenfolge beeinflusst direkt die Art der entstehenden magnetischen Ordnung in der Masse22,32,33. Beispielsweise ist Fe3Sn2, bestehend aus Fe3Sn-Fe3Sn-Sn-Bausteinen, ferromagnetisch24,25,30,31. Andererseits ist FeSn, bestehend aus abwechselnden Fe3Sn-Schichten und Sn-Schichten, ein geschichteter Antiferromagnet: Fe-Spins innerhalb jeder Schicht richten sich ferromagnetisch aus, koppeln jedoch antiferromagnetisch zwischen benachbarten Schichten34 (Abb. 1a, h). Trotz der bekannten magnetischen Strukturen in der Masse muss die magnetische Ordnung an der Oberfläche von Kagome-Metallen auf Fe-Basis und ihre Abstimmbarkeit bei externen Störungen noch vollständig untersucht werden. Die experimentelle Feststellung wäre aus mehreren Gründen unerlässlich. Erstens kann die magnetische Struktur angesichts der gebrochenen Kristallsymmetrie an der Oberfläche anders sein als die in der Masse. Es wurde tatsächlich die Hypothese aufgestellt, dass eine Dichotomie zwischen Oberflächen- und Massenmagnetismus auch in anderen magnetischen topologischen Systemen auftritt35. Zweitens kann die Oberflächenmagnetisierung zum Übergang von masselosen zu massiven Dirac-Fermionen25 führen, wobei letztere im Prinzip eine nichttriviale Chern-Zahl tragen. Daher ist die direkte Messung magnetischer Eigenschaften an der Oberfläche für ein umfassendes Verständnis dieser Materialien äußerst wünschenswert. Bisher waren solche Messungen bei vielen Kagome-Magneten jedoch schwierig durchzuführen. In dieser Arbeit verwenden wir spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie, um die geschichtete antiferromagnetische Struktur auf der Oberfläche des prototypischen Kagome-Metalls FeSn sichtbar zu machen.

FeSn-Kristallstruktur und verschiedene Oberflächenabschlüsse. (a) Ein 3D-Schema der FeSn-Atomstruktur. (b) Das ab-Ebenen-Schema der beiden möglichen Oberflächenabschlüsse: der Kagome-Fe3Sn-Schicht und der hexagonalen Sn-Schicht. Blaue (graue) Kugeln in (a, b) repräsentieren Fe (Sn)-Atome. (c, d) Vergrößerte STM-Topographien von (c) dem Sn-Oberflächenabschluss und (d) dem Fe3Sn-Oberflächenabschluss. Die Einschübe in (c, d) zeigen die Anordnung der Oberflächenatome über dem Topographen. (e, f) Durchschnittliche dI/dV-Spektren, aufgenommen auf (e) der Sn-Oberfläche und (f) der Fe3Sn-Oberfläche, dargestellt in (c, d). (g) Ein STM-Topogramm, das Sn-Inseln (obere Schicht) auf der Fe3Sn-Oberfläche (untere Schicht) zeigt. (h) Ein 3D-Modell, das die geschichtete antiferromagnetische Struktur von FeSn zeigt. Rote und blaue Pfeile stellen Spins dar, die in der ab-Ebene in entgegengesetzte Richtungen polarisiert sind. (i) Ein Linienschnitt durch eine kleine Sn-Insel, der die scheinbare Sn-Fe3Sn-Stufenhöhe von 157 pm zeigt, die etwas kleiner ist als die erwartete Höhe von 222 pm. STM-Setup-Bedingung: (c) Iset = 600 pA, Vsample = 100 mV; (d) Iset = 800 pA, Vsample = − 60 mV; (e) Iset = 800 pA, Vsample = 400 mV, Vexc = 5 mV; (f) Iset = 800 pA, Vsample = 200 mV, Vexc = 2 mV.

Das Kagome-Metall FeSn ist ein massiver Antiferromagnet (Neel-Temperatur TN ≈ 370 K32), der durch die P6/mmm-Gruppensymmetrie und ein hexagonales Gitter (a = 5,298 Å und c = 4,448 Å) gekennzeichnet ist.36 Seine Kristallstruktur besteht aus abwechselnden wabenförmigen Sn-Schichten und Fe3Sn-Kagome-Schichten (Abb. 1a, b). Wir spalten große FeSn-Einkristalle im Ultrahochvakuum (UHV) und setzen sie sofort in den STM-Kopf ein, wo sie bei 4,5 K abgebildet werden (Methoden). STM-Topographien zeigen beide möglichen Oberflächenabschlüsse: Waben-Sn und Kagome-Fe3Sn (Abb. 1c, d). Während beide eine ähnliche hexagonale Struktur mit einer Gitterkonstanten in der Ebene von a ≈ 5,3 Å aufweisen (Abb. 1c, d), sind sie durch unterschiedliche spektroskopische Signaturen gekennzeichnet: eine mit einem spektralen Peak nahe – 50 meV (Abb. 1e). ) und das andere, bei dem der Peak fehlt (Abb. 1f). Wir identifizieren jede Kündigung anhand der folgenden Angaben. Zunächst können wir in Abb. 1c deutlich die auf einem Wabengitter angeordneten Atome erkennen, was mit einzelnen Atomen in der gesamten Sn-Schicht (Einschub in Abb. 1c) übereinstimmt und qualitativ den STM-Topographen von einschichtigem Stanen ähnelt37. Zweitens wurde berichtet, dass teilweise Sn-Überschichten auf der Kagome-Schicht, wie sie in Abb. 1g,i zu sehen sind, auch auf isostrukturellem CoSn38 auftreten, was wiederum darauf hindeutet, dass es sich bei dem höheren Abschluss tatsächlich um die Sn-Schicht handelt.

Wir untersuchen zunächst den Sn-Oberflächenabschluss, den wir in unseren Messungen überwiegend beobachtet haben. Wir konzentrieren uns auf eine Region, die zwei Sn-Terrassen über einen einzelnen Elementarzellenschritt umfasst (Abb. 2a, b). Unter Verwendung einer herkömmlichen (spingemittelten) STM-Spitze stellen wir fest, dass beide Terrassen identische dI/dV-Spektren aufweisen (Abb. 2c, d). Um zu beurteilen, ob sich die elektronische Bandstruktur mit dem angelegten Magnetfeld B ändert, wie es bei magnetischen Materialien häufig der Fall ist25,39, wiederholen wir die dI/dV-Messung als Funktion des Magnetfelds außerhalb der Ebene. Wir finden keinen Unterschied zwischen dI/dV-Spektren im Nullfeld und denen, die in einem Magnetfeld von ± 4 T aufgenommen wurden (Minuszeichen bezeichnet die Umkehrung des antiparallel zur c-Achse angelegten Magnetfelds) (Abb. 2e). Um das unwahrscheinliche Szenario auszuschließen, dass der Spaltungsprozess die FeSn-Oberflächeneigenschaften beeinflusst, demonstrieren wir das gleiche Fehlen einer Magnetfeldabstimmbarkeit von dI/dV-Spektren in selbstgezüchteten FeSn-Dünnfilmen, die durch Molekularstrahlepitaxie synthetisiert wurden (ergänzende Abbildung 1).

Fehlen einer Abstimmbarkeit der elektronischen Bandstruktur mit einem Magnetfeld. (a) STM-Topograph über eine Stufe zwischen zwei Sn-Terrassen. (b) Schematische Darstellung des Schritts in (a) mit einem topografischen Profil entlang der orangefarbenen Linie in (a). (c) Wasserfalldiagramm der dI/dV-Spektren entlang der orangefarbenen Linie in (a), das die Gleichmäßigkeit der Spektren abseits der Kante zeigt, die auf beiden Terrassen nicht unterscheidbar zu sein scheinen. (d) Durchschnittliche dI/dV-Spektren auf den beiden Terrassen in (a), die sich fast genau überlappen. (e) Durchschnittliche dI/dV-Spektren, die auf den höheren Terrassen in (a) unter einem senkrecht zur Probenoberfläche angelegten Magnetfeld von 0 T und ± 4 T aufgenommen wurden. Alle drei Spektren scheinen wiederum nicht unterscheidbar zu sein. STM-Setup-Bedingung: (a) Iset = 10 pA, Vsample = 1 V; (c–e) Iset = 800 pA, Vsample = 200 mV, Vexc = 2 mV.

Die magnetische Ordnung in FeSn hebt die Entartung der elektronischen Bänder auf, was zu Spin-Majoritäts- und -Minoritätsbändern führt, die an beiden Oberflächenabschlüssen beobachtet werden können. Aufgrund der antiferromagnetischen Kopplung zwischen benachbarten Schichten, die entlang der c-Achse gestapelt sind (Abb. 1h), sollten Spin-Majoritäts- und Minoritätsbänder grundsätzlich zwischen benachbarten Schichten „schalten“. Wie in Abb. 2 gezeigt, kann herkömmliches STM jedoch den Unterschied in der Zustandsdichte zwischen inäquivalenten Terrassen nicht auflösen. Um die Spintextur detaillierter zu untersuchen, verwenden wir spinpolarisierte STM (Methoden), ein wertvolles Werkzeug für die spinaufgelöste Abbildung verschiedener Antiferromagnete im realen Raum, wie z. B. Metalle auf Fe-Basis, einschließlich Supraleiter41,42,43,44, Ir -basierte Oxide45,46 und elementares Cr47,48 und Mn49. Wir lokalisieren erneut einen Bereich mit mehreren aufeinanderfolgenden Stufen, jeweils zwischen benachbarten Sn-Schichten, und erfassen ein dI/dV-Linienprofil über die Stufen (Abb. 3a, b). Zur Vereinfachung der Diskussion beschriften wir jede Terrasse mit aufeinanderfolgenden ganzen Zahlen, beginnend mit 1 auf der untersten Terrasse. Wir stellen fest, dass die durchschnittlichen dI/dV-Spektren, die auf Terrassen mit geraden Zahlen aufgenommen wurden, alle identisch sind, sich jedoch deutlich von den Spektren unterscheiden, die auf ungeraden Terrassen aufgenommen wurden (Abb. 3c). Insbesondere der spektrale Peak bei negativer Energie weist eine ausgeprägte spektrale Gewichtsverschiebung zwischen den beiden Terrassentypen auf. Dieser Trend ist in allen abgebildeten Schritten vorhanden und kann als systematische Variation der unterschiedlichen Leitfähigkeit bei negativen Energien dargestellt werden (Abb. 3d, g). Da dI/dV-Spektren, die mit einer spingemittelten Spitze aufgenommen wurden, keinen Unterschied zwischen aufeinanderfolgenden Schritten zeigen, kann der hier beobachtete Unterschied als Folge des spinpolarisierten Tunnelns verstanden werden. Im Prinzip hängt der Tunnelstrom bei einem festen Abstand zwischen Spitze und Probe von der Überlappung zwischen der Spinrichtung der Spitze und der der Probe ab50. Da in unserem Experiment die Spinorientierung der Spitze auf allen Terrassen gleich bleibt, muss die Spinrichtung der Probe zwischen benachbarten Terrassen unterschiedlich sein (Abb. 3f), was sich im gemessenen dI/dV-Spektrum widerspiegelt. Die systematische Variation der dI/dV-Spektren steht im Einklang mit der erwarteten antiferromagnetischen Schichtstruktur, bei der benachbarte Terrassen, die um eine volle Schritthöhe der Elementarzelle versetzt sind, Spins aufweisen sollten, die in der ab-Ebene in entgegengesetzte Richtungen polarisiert sind (Abb. 1h). Diese Interpretation wird weiter durch die Magnetfeldabhängigkeit bestätigt, bei der sich der Unterschied zwischen den beiden Terrassentypen umkehrt, wenn der Spin der Spitze durch das äußere Feld „umgedreht“ wird (Abb. 3e). Wir stellen fest, dass ähnlich wie bei früheren SP-STM-Experimenten41, 45, 46 die spinpolarisierte STM-Spitze wahrscheinlich sowohl Spinkomponenten in der Ebene als auch außerhalb der Ebene aufweist und das in unseren Experimenten verwendete Magnetfeld außerhalb der Ebene dient um die Spinpolarisation der STM-Spitze umzudrehen. Die in der Ebene liegenden Probenspins34 bleiben von den relativ kleinen Magnetfeldern, die in unserer Arbeit verwendet werden, weitgehend unbeeinflusst, da das Sättigungsfeld von FeSn auf enorm geschätzt wird, etwa 300 T40. Unsere SP-STM-Messungen belegen die Existenz von geschichtetem Antiferromagnetismus an der Oberfläche von FeSn, was mit der antiferromagnetischen Massenordnung übereinstimmt.

Spinpolarisierte Abbildung der geschichteten antiferromagnetischen Struktur der Sn-Schicht. (a) STM-Topograph einer Region mit 7 Elementarzellen-Stufenhöhen unter Verwendung einer spinpolarisierten STM-Spitze. (b) Ein topografisches Linienprofil entlang der schwarzen Linie in (a). Die roten und blauen Pfeile in (b) bezeichnen die Drehungen in jedem Schritt. (c) Durchschnittliche dI/dV-Spektren, aufgenommen über gerade (rote Kurven) und ungerade (blaue Kurven) Schritte in (a) unter einem senkrecht zur Oberfläche angelegten Magnetfeld von −8 T. Beachten Sie, dass die 1., die 3. und die 7. Schicht genau die gleichen Spektren haben (das blaue); Die 2., die 4. und die 6. Schicht haben ebenfalls dasselbe Spektrum (rot). (d) Die spektrale Peakhöhe bei ~ − 50 meV als Funktion der in (b) markierten Schichtnummer. Der gelbe Pfeil steht für die Spinpolarisation der Spitze, während der blaue und der rote Pfeil für die Spinpolarisation der ungeraden Schicht bzw. der geraden Schicht stehen. (e) Spektrale Peakhöhe, aufgetragen als Funktion der angelegten Magnetfeldstärke für die 6. Schicht (rot) und die 7. Schicht (blau). (f) Ein 3D-Modell zur Darstellung der räumlichen Beziehung zwischen der spinpolarisierten Spitze und den Probenspins. (g) Das obere Feld ist eine dI/dV-Karte über die 7 Schritte bei einer Vorspannungseinstellung von −26 mV (gleicher Bereich wie das gestrichelte Rechteck in Feld (a)); Das untere Feld ist ein Linienschnitt des dI/dV-Spektrums, der über denselben Bereich aufgenommen wurde. STM-Setup-Bedingung: (a) Iset = 10 pA, Vsample = 400 mV; (c, e, g) Iset = 800 pA, Vsample = 200 mV, Vexc = 2 mV.

Um zu zeigen, dass dieses Verhalten nicht auf einen einzelnen Oberflächenabschluss beschränkt ist, zeigen wir dI/dV-Spektren, die auf den gelegentlich beobachteten Fe3Sn-Kagom-Oberflächenterrassen aufgenommen wurden (Abb. 4). dI/dV-Spektren, die mit einer spinpolarisierten STM-Spitze über die aufeinanderfolgenden Fe3Sn-Stufen aufgenommen wurden, zeigen ausgeprägte spektrale Unterschiede zwischen ihnen über den gesamten abgebildeten Energiebereich (Abb. 4d). Dies steht im Gegensatz zum Sn-Abschluss, wo der Unterschied in der spinpolarisierten integrierten Zustandsdichte hauptsächlich auf der negativen Seite auftritt, dI/dV-Spektren bei positiven Energien jedoch nahezu nicht unterscheidbar zu sein scheinen (Abb. 4c).

Spinpolarisierte Abbildung verschiedener Oberflächenabschlüsse. (a) STM-Topogramm, das aufeinanderfolgende Sn-Fe3Sn-Sn-Fe3Sn-Terrassen zeigt. (b) Topografisches Profil entlang der in (a) angegebenen weißen Linie. (c, d) Durchschnittliche dI/dV-Spektren, die an den inäquivalenten (c) Sn- und (d) Fe3Sn-Terminierungen aufgenommen wurden. STM-Einrichtungsbedingungen: (a) Iset = 200 pA, Vsample = − 45 mV; (c, d) Iset = 600 pA, Vsample = 100 mV, Vexc = 2 mV.

Es ist interessant festzustellen, dass die Oberfläche gespaltener FeSn-Einkristalle auch mehrere Arten von Verunreinigungen mit unterschiedlichen räumlichen Signaturen aufweist (Abb. 5a): zweizählig symmetrisch (mit A, B und C gekennzeichnet), C3-symmetrisch (mit D gekennzeichnet). oder C6-symmetrisch (mit E gekennzeichnet). Basierend auf der Position innerhalb der Elementarzelle in Bezug auf die Sn-Oberflächenatome können wir die Verunreinigungen A, B und C identifizieren, die an der Fe-Stelle auftreten, während D und E an der Sn-Stelle auftreten (Abb. 5b). Die Lage der A-, B- und C-Defekte an den Fe-Stellen würde natürlich die C2-symmetrische Signatur aufgrund der zweifachen Symmetrie der Atomanordnung um diese bestimmte Fe-Stelle erklären, die von zwei benachbarten Dreiecken gemeinsam genutzt wird (Abb. 5b). Wir stellen fest, dass diese zweifache elektronische Signatur nicht auf eine nematische Phase hinweist, die im Cousin-Kagome-System Fe3Sn225 zu sehen ist, da sich die räumliche Signatur für verschiedene Verunreinigungen um ein Vielfaches von 120° dreht (siehe unterschiedliche Ausrichtung von A, B und C in Abb. 5a), sondern lediglich eine Folge der Kristallstruktur. Zusätzlich zum zweifachen elektronischen Signal zeigt die Verunreinigung A gebundene Zustände, die sich in unmittelbarer Nähe der Nullenergie befinden (Abb. 5c, d, g). Diese können durch Anlegen eines externen Magnetfelds über das Fermi-Niveau für einen moderaten Bereich der in unserem Experiment verwendeten Feldwerte moduliert werden (Abb. 5e, f). Interessanterweise entwickeln sich die gebundenen Zustände in unterschiedliche Richtungen, wenn die Richtung des Magnetfelds umgekehrt wird, was auf ein festes lokales Moment unabhängig von der Feldrichtung hinweist (Abb. 5e, f). An Defektstellen im Kagome-Magneten Co3Sn2S251,52 wurden bereits zuvor über feldabstimmbare Verunreinigungszustände berichtet. Im Gegensatz zu den gebundenen Zuständen in Co3Sn2S2 liegen die in FeSn beobachteten feldabstimmbaren gebundenen Zustände jedoch in unmittelbarer Nähe des Fermi-Niveaus.

Verunreinigungen und vor Ort abstimmbare gebundene Zustände. (a) STM-Topogramm der Sn-Oberfläche, das mehrere Arten von Verunreinigungen enthält, die mit unterschiedlichen Buchstaben gekennzeichnet sind. (b) Vergrößerungen einzelner in (a) eingekreister Verunreinigungen mit überlagerter Gitterstruktur. (c) Ein Linienschnitt durch ein Verunreinigungszentrum vom Typ A entlang seiner in (d) gezeigten langen Symmetrieachse. (d) Ein Topograph der Verunreinigung vom Typ A. (e) dI/dV-Spektren, aufgenommen über die hellen Resonanzen auf beiden Seiten des Zentrums der Verunreinigung A unter Magnetfeldern von –6 bis 8 T, die senkrecht zur Probe angelegt werden (Minuszeichen bezeichnet die Umkehr der Magnetfeldrichtung). (f) Angepasste Peakpositionen in (e), aufgetragen als Funktion des Magnetfelds. Die aus dieser linearen Dispersion extrahierte Steigung beträgt 8,64 ± 0,86 μB. (g) dI/dV-Karte bei 0 mV der Verunreinigung A in (a). STM-Einrichtungsbedingungen: (a, b) Iset = 100 pA, Vsample = 20 mV; (c–g) Iset = 600 pA, Vsample = 100 mV, Vexc = 3 mV.

Unsere SP-STM-Experimente zeigen gestaffelte Modulationen der dI/dV-Spektren über aufeinanderfolgende Oberflächenterrassen, was mit einer robusten antiferromagnetischen Schichtstruktur von FeSn übereinstimmt, die an der Oberfläche bestehen bleibt. Wir stellen fest, dass es angesichts der Komplexität der Bandstruktur27 schwierig ist, die spektralen Merkmale in dI/dV-Spektren in Bezug auf bestimmte elektronische Banden schlüssig zu identifizieren, und dies würde den Rahmen der vorliegenden Arbeit sprengen. Angesichts der Tatsache, dass theoretische Berechnungen auf das Vorhandensein mehrerer Van-Hove-Singularitäten in der Nähe des Fermi-Niveaus hinweisen27, ist es denkbar, dass der dI/dV-Spitzenwert bei etwa −50 meV in Abb. 2 einer Van-Hove-Singularität zugeschrieben werden kann, weitere Arbeiten hierzu sind jedoch nicht möglich wird notwendig sein, dies aufzuklären. Wir gehen davon aus, dass der Ursprung dieses spektralen Peaks wahrscheinlich nicht auf einem Flachband zurückzuführen ist, da das Flachband mehr als 200 meV unter dem Fermi-Niveau liegt27. Wir können auch verunreinigungsgebundene Zustände ausschließen, da die dI/dV-Spektren räumlich äußerst homogen sind (Abb. 2c). Wir erwähnen weiterhin, dass, obwohl sich die Kagome-Ebene unterhalb der Sn-Schicht befindet, terminierungsabhängige Bandstrukturberechnungen und ARPES-Messungen27 darauf hindeuten, dass einige Fe-Bänder am Sn-Abschluss noch nachweisbar sein sollten. Wir stellen fest, dass die elektronische Bandstruktur weitgehend unempfindlich gegenüber der Anwendung eines moderaten Magnetfelds außerhalb der Ebene ist, im Gegensatz zum ferromagnetischen Cousin Fe3Sn2, bei dem sich die elektronische Bandstruktur schnell mit dem Feld entwickelt, wenn die magnetischen Momente aus der Ebene rotieren25. Die hier beobachtete Feldunempfindlichkeit der Bandstruktur unterscheidet sich auch von der eines anderen Kagome-Antiferromagneten YMn6Sn6, bei dem das Magnetfeld zu einer kontinuierlichen, feldinduzierten Bandrenormierung führt, die auf eine Kombination aus Spincanting und Orbitalmagnetisierung zurückzuführen ist. Dies könnte darauf hindeuten, dass diese Effekte in FeSn vernachlässigbar sind. Trotz der Unempfindlichkeit der Bandstruktur gegenüber Magnetfeldern zeigen wir, dass bestimmte Fe-Ort-Verunreinigungen gebundene Zustände enthalten, die durch Magnetfelder einstellbar sind und sich unabhängig von der Richtung des Magnetfeldes zu höheren Energien verschieben. Die nachgewiesene Fähigkeit, die Energie dieser Grenzzustände über das Fermi-Niveau hinweg zu verschieben, könnte möglicherweise für Transportmessungen genutzt werden, wenn während des Wachstumsprozesses eine ausreichende Dichte an Verunreinigungen induziert wird.

Masseneinkristalle aus FeSn werden mit der Selbstflussmethode gezüchtet. Das hochreine Fe (Stück) und Sn (Schrot) wurden in Korundtiegel gegeben und in Quarzrohren mit einem Verhältnis von Fe:Sn = 2:98 versiegelt. Das Rohr wurde auf 1273 K erhitzt und dort 12 Stunden lang gehalten, dann mit einer Geschwindigkeit von 3 K/h auf 823 K abgekühlt. Das Flussmittel wurde durch Zentrifugieren entfernt und es konnten glänzende Kristalle mit einer typischen Größe von etwa 2 × 2 × 5 mm3 erhalten werden.

FeSn-Einkristalle werden im UHV bei einem Druck von etwa 10–10 Torr gespalten und sofort in den STM-Kopf eingesetzt. Für spingemittelte Messungen verwenden wir eine chemisch geätzte W-Spitze, die im Vakuum geglüht wird, um die Oxidschicht von der Oberfläche zu entfernen. Um spinpolarisierte Spitzen zu erzeugen, beginnen wir mit demselben geätzten W-Draht, trainieren ihn jedoch durch schnelles Scannen und Vorspannungsimpulse auf der FeSn-Probenoberfläche. Die Spitze kann letztendlich spinpolarisiert werden, wahrscheinlich durch das Aufnehmen eines oder mehrerer magnetischer Atome von der Probenoberfläche. Um zu zeigen, dass die Spitze tatsächlich spinpolarisiert ist, testen wir die Spitze nach Abschluss der Messungen an FeSn auf der gespaltenen Oberfläche des FeTe-Einkristalls (ergänzende Abbildung 2). Wenn die Spitze spinpolarisiert ist, zeigt sie eine streifenförmige Signatur der antiferromagnetischen Ordnung in FeTe, wie beispielsweise in Lit. 41 berichtet. Wie in Abb. S2 gezeigt, zeigt unsere spinpolarisierte Spitze die gewünschte Streifenmodulation, die mit dem zugrunde liegenden Antiferromagnetismus in FeTe zusammenhängt. Die auf diese Weise erzeugten Spitzen sind „ferromagnetisch“: Die Polarisation kann durch ein externes Magnetfeld umgedreht werden. Wir testen dies anhand der Abhängigkeit der STM-Topographen von einem externen Magnetfeld, das senkrecht zur Probenoberfläche angelegt wird. Beispielsweise zeigen STM-Topographen, die mit einer solchen Spitze aufgenommen wurden, nahezu keinen Unterschied im Magnetfeld von 0 und −1 T (Spitze hat in beiden Feldern die gleiche Polarisation), weisen jedoch eine Streifenverschiebung zwischen 1 T und 0 T auf (Polarisationsrichtung der Spitze ist). „umgedreht“), was zeigt, dass die W-Spitze tatsächlich spinpolarisiert ist (ergänzende Abbildung 2).

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind im Zenodo-Repository verfügbar, https://doi.org/10.5281/zenodo.6456564. Alle weiteren Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Das IZ dankt dem DOE Early Career Award DE-SC0020130 für die Unterstützung spinpolarisierter STM-Messungen. ZW dankt dem US-Energieministerium für die Unterstützung, dem Basic Energy Sciences Grant Nr. DE-FG02-99ER45747 und dem Cottrell SEED Award Nr. 27856 der Research Corporation for Science Advancement. HCL wurde vom National Key R&D Program of China (Grant No. 2018YFE0202600), der Beijing Natural Science Foundation (Grant No. Z200005) und dem Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics unterstützt.

Fakultät für Physik, Boston College, Chestnut Hill, MA, 02467, USA

Hong Li, He Zhao, Zheng Ren, Shrinkhala Sharma, Ziqiang Wang und Ilija Zeljkovic

Fachbereich Physik und Beijing Key Laboratory of Opto-Electronic Functional Materials & Micro-Nano Devices, Renmin University of China, Peking, 100872, China

Qiangwei Yin, Qi Wang und Hechang Lei

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STM-Experimente und Datenanalysen wurden von HL und HZQW durchgeführt und QY synthetisierte und charakterisierte FeSn-Masseneinkristalle unter der Aufsicht von HCLZR und SS synthetisierten FeSn-Dünnfilmen. ZW lieferte theoretischen Input zur Interpretation von Daten. HL und IZ haben das Papier unter Mitwirkung aller Autoren verfasst. IZ betreute das Projekt.

Korrespondenz mit Ilija Zeljkovic.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Li, H., Zhao, H., Yin, Q. et al. Spinpolarisierte Abbildung der antiferromagnetischen Struktur und der feldabstimmbaren Bindungszustände im Kagome-Magneten FeSn. Sci Rep 12, 14525 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-18678-8

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Eingegangen: 10. April 2022

Angenommen: 17. August 2022

Veröffentlicht: 25. August 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-18678-8

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